광주지역 블랙카본 에어로졸 입자의 오염원 기여도 평가

1. 서 론

대기 입자상 물질 (particulate matter, PM)은 미세한 고체 또는 액체 입자로 이루어져 있으며, 1주 이상의 긴 대기 체류시간으로 장거리 이동한다. 이들은 주요 대기 오염 물질로 알려져 있으며, 전 세계 기후 변화, 공중 보건 그리고 가시거리 악화에 영향을 미친다 (Kim et al., 2015; Jacob and Winner, 2009). 대기 입자 중 중요한 요소인 탄소 입자는 크게 유기 탄소 (organic carbon, OC)와 원소 탄소 (elemental carbon, EC) 또는 블랙카본 (black carbon, BC)으로 이루어져 있으며, 빛을 흡수 또는 산란시킴으로써 지구 기후에 중요한 역할을 한다 (Geng et al., 2020; Bahadur et al., 2012). 이들 탄소 입자는 1차 배출 오염원 (자동차 배기가스, 산업 활동 및 바이오매스 연소 (biomass burning, BB))과 대기 중 2차 생성을 통해 발생한다 (Conte et al., 2020; Vicente and Alves, 2018; Yan et al., 2018). 연소 배출원뿐만 아니라, 유기 에어로졸의 중요한 부분은 생물학적 배출원에서 기원한 휘발성유기화합물이다 (Sarkar et al., 2017; Kanakidou et al., 2005). 그러나 탄소 입자의 시·공간적 분포의 큰 변동성은 기후 복사강제력 평가에서 가장 큰 불확도를 초래하는 요인으로 알려져 있으며, 인위적 배출 탄소 입자의 광학적 성질들의 불확도가 복사강제력 평가의 주요 요인으로 작용하고 있다. BC 입자는 대기 중 빛을 흡수하는 중요한 에어로졸로 알려져 있으며 (Bond et al., 2013), BB 외에도, 디젤 엔진, 산업용 석탄연소, 주거용 고체연료 (목재, 농작물 잔류물 및 석탄)에서도 배출된다 (Deng et al., 2020). 일반적으로, BC는 인간의 건강에 대한 부정적인 영향뿐만 아니라, 지구 온난화, 빙하의 용융 그리고 대기 순환의 교란에 대한 기여 때문에 기후에 심각한 영향을 미치고 있다 (Wang et al., 2020; Wang et al., 2016; Lüthi et al., 2015). 하지만, OC 입자는 보통 빛을 산란시키는 에어로졸 유형으로 간주하지만, 자외선 또는 근-자외선 파장에서 빛을 강하게 흡수하는데 이 OC의 광흡수 분율을 갈색 탄소 (brown arbon, BrC)로 특징짓는다 (Pandey et al., 2020; Laskin et al., 2015; Andreae and Gelencsér, 2006). 기후 복사강제력 평가 시 대부분의 대기화학 수송모델들이 BC 입자에 의한 흡수만을 고려하는 사실에도 불구하고, 여러 연구에 의하면 복사강제력에 대한 BrC의 기여도 역시 중요함을 지적하였다 (Zhang et al., 2017; Saleh et al., 2015; Shamjad et al., 2015). 모델 시뮬레이션을 통해 평가한 BrC 흡수에 의한 복사강제력은 +0.22~+0.57 W/m²로 BC 흡수에 의한 복사강제력의 27~70%에 해당한다고 하였다 (Lin et al., 2014). 그러나 다양한 배출원 기원의 BrC 입자의 복잡한 화학적 조성에 의한 BrC 입자의 흡수를 정확하게 정량화하는 문제가 여전히 필요하다 (Laskin et al., 2015).

빛을 흡수하는 탄소 입자의 유형은 배출 오염원, 연소효율, 혼합 상태, 대기 숙성 (atmospheric aging) 등에 의존하는 질량 흡수효율과 흡수옹스트롱지수 (absorption Ångström exponents, AAE)에 의해 구분할 수 있다 (Romano et al., 2019; Pokhrel et al., 2016; Stockwell et al., 2016). 광흡수 성질에 대한 배출 오염원 특성 파악은 일반적으로 연소 관련 범주, 즉, 화석연료 (fossil fuel, FF) 연소와 BB로 구분하여 수행하는 데 (Dumka et al., 2018; Favez et al., 2010; Sandradewi et al., 2008), 여기서 FF 연소와 BB의 AAE 값은 일반적으로 1과 2를 적용한다. 각 연소 배출원에 적용된 다른 AAE 값은 이들의 광흡수 스펙트럼에 대한 다른 파장 의존성에 기인한다. 경유 자동차 배출이 지배적인 BC 입자는 스펙트럼 의존성이 약하지만 (AAE≈1), BB 배출 에어로졸 입자의 경우는 근-자외선 파장 범위 (<400 nm)에서 강한 스펙트럼 의존성 (AAE>2.0) 을 가진다 (Kirchstetter et al., 2004). 현재까지 BC 입자의 배출 오염원에 대한 기여도 평가는 다파장 aethalometer로부터 측정된 에어로졸 입자의 전체 흡수계수로부터 BrC 입자를 분리하는 방법을 이용하여 광범위하게 진행되어 왔다 (Rajesh et al., 2021; Dumka et al., 2019; Wang et al., 2019; Zhao et al., 2019; Healy et al., 2017; Briggs and Long, 2016; Sciare et al., 2011; Sandradewi et al., 2008; Kirchstetter et al., 2004). 예를 들어, 스위스 로베르토 지역에서 수행된 연구에서는 측정된 eBC (equivalent BC) 농도에 대한 BB의 평균 기여도는 약 12%라고 보고하였으며 (Sandradewi et al., 2008), 스위스 도심 및 시골 지역에서 BB의 평균 기여도는 24~30%로 추정하였다 (Herich et al., 2011). 또한, Xiao et al. (2020)이 중국 난징 장베이현 지역에서 수행한 결과에서는 eBC 입자에 대한 BB의 기여도는 약 19%라고 하였다. 그러나 국내에서는 여러 환경에서 aethalometer와 용매 추출법을 이용해 BrC 입자의 광흡수 특성에 관한 연구를 다양하게 수행해 왔지만 (Park et al., 2022; Park et al., 2020, 2018a; Yu et al., 2019, 2018a, 2018b), BC의 오염원 기여도를 연료의 연소 배출원 관점에서 평가한 연구는 전혀 없었다. BC의 오염원 기여도 평가와 별개로 국내에서 수행된 eBC와 관련된 연구 결과를 간략히 정리하면 다음과 같다. 서울 송파구 올림픽공원에서 2016년 5월~6월에 43일 동 안 Multi Angle Absorption Photometer (MAAP, eBC)와 OCEC 탄소 분석기로 측정한 PM_2.5 내 eBC와 EC의 평균 질량농도는 각각 2.46±1.52와 1.01±0.60 µg/m³이었다. eBC 농도는 평균적으로 PM_2.5의 8.3%를 차지하였다 (Jeong et al., 2017). 또한 본 연구와 동일한 장소에서 2016년 11월~2017년 12월 사이에 7파장 aethalometer로 측정한 eBC의 평균 농도는 1.9±1.2 (0.3~7.4) µg/m³으로 PM_2.5의 7.3%를 차지하였다 (Park et al., 2018b). Single particle soot photometer (SP2)와 aethalometer를 이용해 제주도에서 2013년 5월에 측정한 내화성 BC (refractory BC, rBC (PM_1.0))와 eBC의 평균 질량농도는 각각 0.69±0.48과 0.76±0.56 µg/m³으로 PM_2.5의 2.4와 2.7%를 차지하였다 (Oh et al., 2015). 또한, 서울시의 불광동 (2018년 9월)과 성북구 고려대학교 (2019년 여름)에서 측정한 rBC와 EC의 평균 질량농도는 각각 0.32±0.18과 0.34±0.18 (Park et al., 2019), 0.58±0.32와 0.82±0.47 µg/m³ (Lim et al., 2019)이었다. 두 서울 지역에서 측정한 rBC의 평균 질량농도는 각각 PM_2.5의 2.7%와 3.2%를 차지하였다. 따라서 본 연구에서는 광주 도심지점에서 다파장 aethalometer로부터 1년 동안 측정한 PM_2.5의 전체 광흡수계수를 이용해 eBC 입자의 스펙트럼 흡수계수에 대한 FF 연소와 BB 오염원 기여도를 평가하였다.

2. 실험 방법

3. 결과 및 고찰

3. 1 광흡수계수와 eBC 농도의 일별 및 계절별 변동성

그림 1은 2019년 1월 1일에서 12월 31일까지 370 nm (b_abs,370)와 880 nm (b_abs,880)의 파장에서 측정한 일 평균 에어로졸 입자의 전체 광흡수계수를 나타낸다. 그리고 880 nm에서 측정한 eBC 입자의 일 평균 농도를 나타내었다. 표 1에 계절별 및 월별 평균의 b_abs,370와 b_abs,880, eBC 농도, eBC에 대한 배출원 기여율을 정리하였다. 일 평균 b_abs,370과 b_abs,880은 각각 4~118 Mm^-1와 1~38 Mm^-1으로 분포하였으며, 두 파장에서 측정된 에어로졸 입자의 최대 광흡수계수는 다른 날에 나타났다. b_abs,370과 b_abs,880의 최대 값은 각각 바이오매스 연기가 관측된 6월 5일 (118 Mm^-1, 3.3절에서 사례 연구로 논의)과 겨울철에 해당하는 12월 10일 (38 Mm^-1)이었다. 6월 5일에 조사된 일 평균 b_abs,880은 21 Mm^-1이었으며, 12월 10일에 조사된 b_abs,370은 111 Mm^-1이었다. 일 평균 eBC 농도는 0.2~4.9 µg/m³으로 PM_2.5의 5.6±2.8% (1.9~14.9%)를 차지하였다. 그리고 12월 10일에 최대 값이 측정되었으며, BB 연소 가 심했던 6월 5일에는 2.6 µg/m³이었다. 봄, 여름, 가을 및 겨울의 평균 eBC 농도는 PM_2.5의 4.3±1.9, 5.5±2.2, 8.4±2.5, 4.7±2.5%를 차지하였다. 여기서 PM_2.5의 농도는 측정지점으로부터 약 2 km 떨어진 두암동 보건지소 도시대기측정망에서 측정된 자료이다. 계절적으로 b_abs,370와 b_abs,880는 겨울 (1월, 2월, 12월)에 가장 높았으나, 가을 (9월~11월)과 거의 유사하였다. b_abs,370, b_abs,880 그리고 eBC의 월 평균값은 각각 15 (4월)~39 Mm^-1 (12월), 5 (4월)~12 Mm^-1 (12월), 0.7 (4월)~1.6 µg/m³ (12월)으로, 여름보다는 겨울에 높았으며 12월에 가장 높았다.

Fig. 1.

Temporal variations of daily average babs,370, babs,880, and eBC during the study period.

Table 1.

Monthly summary of daily average babs,370, babs,880, eBC concentration, and contributions of emission sources to eBC.

3. 2 eBC 입자의 배출 오염원 기여도 평가

그림 2는 aethalometer 모형 (식 (2)~(9))을 이용해 평가한 880 nm의 파장에서 FF 연소 (b_abs,880,FF)와 BB 배출원 (b_abs,880,BB)에 대한 에어로졸 입자의 전체 광흡수계수와 eBC 농도에 대한 BB 배출원의 기여율 (%BC_BB)의 일 평균 추이를 나타낸다. b_abs,880,FF와 b_abs,880,BB의 일 평균은 각각 1.1~32와 0.3~17 Mm^-1으로 일반적으로 겨울에 높고 여름에 낮은 값을 나타내었다. b_abs,880,FF와 b_abs,880,BB의 최대 값은 각각 12월 10일과 6월 5일에 관측되었다. 연구 기간 중 측정지점의 eBC 농도는 FF 연소 배출원에 의한 영향이 지배적이었으나, 겨울철에는 BB에 의한 영향이 우세한 때도 간혹 발생하였다. eBC 농도에 대한 BB 배출원의 일 평균 기여율은 4~66%로 평가되었으며 최대 값은 2월 7일에 조사되었다. 뚜렷한 BB의 영향이 관측된 6월 5일에는 64%의 eBC 농도가 BB 배출원에 의한 영향으로 평가되었다 (표 1). eBC 농도에 대한 BC_BB의 겨울, 봄, 여름 및 가을의 평균 기여율은 각각 32, 20, 16, 20%로 겨울철에 BB의 영향이 가장 크게 나타났다. 월별로는 2월에 37%로 가장 높았고 7월에 12%로 가장 낮았다 (표 1). 즉, 여름철에는 측정된 eBC 농도의 대부분이 FF 연소 배출원과 관련이 있었음을 의미한다.

Fig. 2.

Temporal variations of daily average babs,880,FF, babs,880,BB, and %BCBB during the study period.

그림 3은 eBC_FF, eBC_BB, %BC_FF 그리고 %BC_BB의 계절별 평균에 시간별 변동성을 보여준다. 계절별로 분석한 FF 연소에 의한 eBC 농도 (BC_FF)의 시간별 변동성 (그림 3(a))은 절대 농도의 차이는 있으나 추이는 매우 유사하였다. 즉, 아침 출근 시간에 급격한 증가를 한 후 감소하다가 저녁 퇴근 시간에 완만한 증가 추이를 보였다. 이는 도시지역의 전형적인 시간별 교통량의 변화 추이와 유사하다. 반면에 계절별 BB 배출에 의한 eBC 농도 (BC_BB)의 시간별 변동 추이 (그림 3(b))는 오전과 저녁 시간에 약간 증가하는 경향을 보이는 가을과 겨울 외에는 뚜렷한 변동성을 확인할 수 없었다. 즉, eBC 농도에 대한 BB 배출원의 영향은 기온이 낮은 계절에 더 크다고 볼 수 있다. 계절별 eBC 농도에 대한 FF 연소와 BB 배출 농도의 시간별 비율 (그림 3(c)와 3(d))은 각 배출원에 의한 eBC의 시간별 추이와 매우 유사하였으나, FF 연소에 의한 eBC 농도의 기여율은 다른 계절과 비교해 겨울철에 가장 낮았고 BB 배출에 의한 eBC 농도의 기여율은 겨울에 가장 높았다. 봄, 여름, 가을 및 겨울의 %BC_FF의 평균 기여율은 각각 80, 84, 80, 68%였으며, %BC_BB의 평균 기여율은 각각 20, 16, 20, 32%였다.

Fig. 3.

Diurnal patterns of seasonal average BCFF, BCBB, %BCFF, and %BCBB.

3. 3 사례 연구

그림 4는 2019년 5월 1일~6월 12일까지 24시간 기준의 필터법으로 측정한 탄소 성분 (OC, WSOC 및 EC) (그림 4(a))과 2종의 이온 성분 (K⁺, Cl^-) (그림 4(b))의 농도 추이를 나타낸다. K⁺와 Cl^- 성분은 BB 배출원의 추적자 물질로 알려져 사례 연구 기간 중 측정된 대기 에어로졸 입자에 농업 잔재물의 소각 (K⁺와 Cl^-)을 포함한 BB의 영향 여부를 판단하기 위하여 나타내었다. 또한, 그림 4(c)에 FF 연소와 BB 배출원에 의한 광흡수계수 (b_abs,880,FF, b_abs,880,BB)와 BB에 의한 eBC 농도의 기여율 (%BC_BB)을 시간 평균으로 나타내었다. 대기 중 에어로졸 입자에 의한 전체 광흡수는 세 가지 구성 요소 (BC, BrC 및 무기 물질 (mineral dust))에 의한 광흡수의 합으로 평가한다. 그러나 황사 먼지와 같은 대량의 무기 물질의 양 (>100×BC 농도)이 에어로졸 입자에 포함되어 있지 않으면 무기 물질에 의한 광흡수는 무시할 수 있으므로 에어로졸 입자에 의한 전체 광흡수는 BC와 BrC의 광흡수의 합 (식 (10))으로 표현할 수 있다.

Fig. 4.

Temporal variations of (a) WSOC, OC, and EC, (b) K+ and Cl-, (c) absorption coefficients at 880 nm (babs,880,FF and babs,880,BB) and %BCBB, (d) absorption coefficients (babs,370, BC babs,370, and BrC babs,370), and (e) two AAE values measured during spring intensive measurement period.

$\[ b_{abs, \mathrm{\lambda }}=BC{b}_{abs, \mathrm{\lambda }}+BrC{b}_{abs, \mathrm{\lambda }} \]$

(10)

만약 880 nm 이상의 파장에서 에어로졸 입자에 의한 광흡수가 BC에 의해서만 일어난다고 가정하면, 880 nm 이하 파장에서 BC 입자에 의한 광흡수계수는 식 (11)을 이용해 산정할 수 있다 (Park et al., 2022). 여기서 BC 입자의 AAEBC는 1.0으로 가정하였다 (Laskin et al., 2015).

$\[ BC{b}_{abs, \mathrm{\lambda }}=\left(\frac{b_{abs,880}+b_{abs,950}}{2}\right)\times {\left(\frac{\mathrm{\lambda }}{\frac{880+950}{2}}\right)}^{-{AAE}_{BC}} \]$

(11)

그림 4(d)에 aethalometer로 측정한 370 nm의 파장에서 에어로졸 입자의 전체 광흡수계수 (b_abs,370)와 상기의 알고리즘 (식 (10)과 (11))으로 370 nm의 파장에서 산정한 BC와 BrC 입자의 시간별 광흡수계수를 나타내었다. 여기서 370 nm의 파장을 나타낸 이유는 BrC 입자의 광흡수 성질이 BC와 달리 강한 파장 의존성을 가지며 근-자외선 파장에서 가장 많은 빛을 흡수하는 물질이기 때문이다. 그림 4(e)는 두 파장 범위 (370~880 nm와 370~520 nm)에서 계산한 두 AAE 값 (AAE_370-880, AAE_370-520)을 나타낸다. 별도로 AAE_370-520을 표현한 이유는 근-자외선 및 가시광선 파장에서 에어로졸 입자 내 BrC의 존재 여부를 판단하기 위함이다.

그림 4(a)의 24시간 평균 (09:00~08:50) 탄소 성분 의 농도 추이를 보면, 5월 9~12일, 5월 23~24일, 6월 5일에 세 번의 농도 증가 현상이 관측되었다. 그림 5는 세 기간의 동북아시아 지역의 MODIS 산불 발생 영상 (https://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/map)과 세 고도 (500, 1,000 및 1,500 m)에서 평가한 기단의 역궤적 계산 결과를 보여준다. 외부에서 측정지점으로 기단의 유입 경로를 파악하기 위하여 NOAA에서 제공하는 Hysplit 모델 (https://www.ready.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php)을 이용하여 측정 일을 기준으로 3일 간격의 공기 역궤적 계산을 수행하였다 (Rolph et al., 2017). 첫 번째 기간 (5월 9일~12일)의 OC, WSOC 및 EC의 24시간 평균 농도는 각각 10.4~15.0, 5.9~7.3, 1.2~1.7 µgC/m³이었으며, 산불이나 농업 잔재물 소각의 추적자로 알려진 K⁺와 Cl^-의 농도는 각각 0.10~0.16, 0.04~0.12 µg/m³으로 매우 낮았다. 차량과 BB 배출원 추적자 성분들 사이의 농도 비, 즉, WSOC/K⁺, EC/K⁺ 및 K⁺/Cl^-는 각각 37~57, 7.5~11.7, 1.3~4.3이었다. 이 기간에 측정된 탄소 성분과 K⁺와 Cl^-의 농도 수준과 해양에서 유입되는 기단의 유입 경로 (그림 5(a))를 고려하면 탄소 입자들은 BB 배출원에 의한 영향보다는 국지적인 자동차 배기가스의 영향이 지배적인 경우에 해당된다고 볼 수 있을 것이다. 이때 eBC 농도에 대한 BB 배출원의 영향 (BC_BB, %)은 18~22%로 FF 연소에 의한 BC의 배출이 지배적이었음을 알 수 있다. 370 nm에서 에어로졸, eBC 및 BrC 입자에 의한 24시간 평균 광흡수계수는 각각 22~40, 18~32, 4.3~8.2 Mm^-1이었다. 또한, 370 nm에서 에어로졸 입자에 의한 전체 광흡수 중 BrC 입자에 의한 광흡수가 차지하는 비중은 18.5~21.3%였다. AAE_370-880과 AAE_370-520은 각각 1.21~1.24 (1.0~1.50), 1.28~1.35 (0.94~1.70)로 에어로졸 입자에 의한 광흡수가 BB에 의해 배출된 BrC 입자보다는 FF 연소과정을 통해 배출된 BC 입자에 의해 대부분 일어난 것으로 보인다. 두 번째 기간 (5월 23일~24일)에 측정된 OC, WSOC 및 EC의 24시간 평균 농도는 각각 10.9~11.8, 7.8~8.4, 1.55~1.58 µgC/m³이었으며, K⁺의 농도 (0.8~1.51 µg/m³)는 첫 번째 기간보다 상당히 증가하였으나 Cl^-의 농도 (0.12~0.13 µg/m³) 증가는 없었다. 이때 WSOC/K⁺, EC/K⁺ 및 K⁺/Cl^-의 농도비는 각각 5.6~9.7, 1.1~1.9, 6.6~12.9였다. 그림 5(b)의 MODIS 산불 영상과 기단의 이동 경로를 고려하면 중국 남동쪽에서 발생한 산불이 측정지점의 대기 에어로졸 입자의 화학적 성상에 영향을 주었을 것으로 판단되지만, 그림 4(c)의 BB에 의한 eBC 농도에 미치는 영향을 보면 외부 산불 연기의 영향이 제한적이었을 것이다. 이 기간에 eBC 농도에 대한 BB 배출원의 영향 (BC_BB, %)은 19~22%로 제한적이었다. 또한, 370 nm에서 에어로졸, eBC 및 BrC 입자에 의한 24시간 평균 광흡수계수는 각각 64~76, 52~60, 11.5~16.3 Mm^-1으로 에어로졸의 전체 광흡수에서 BrC 입자가 차지하는 비중은 11.5~16.3%였다. 24시간 평균 AAE_370-880과 AAE_370-520의 값은 각각 1.21~1.26 (시간 평균: 1.08~1.46), 1.18~1.21 (0.99~1.45)로 에어로졸 입자에 의한 광흡수가 산불 연기에 포함된 빛을 흡수하는 BrC 입자보다는 FF 연소과정을 통해 배출된 BC 입자에 의해 주로 영향을 받았을 것으로 판단된다. 이는 그림 6(a)에 나타낸 5월 23일~25일 사이의 370과 880 nm의 파장에서 eBC의 광흡수계수의 시간별 변화로 설명할 수 있다. 그림 6(a)의 5월 23일~25일 사이의 출·퇴근 시간에 880 nm의 광흡수계수 (b_abs,880)가 증가하는 경향을 고려하면 측정지점 주변에서 자동차 배기가스에 의한 영향이 eBC와 에어로졸 입자 의 농도 증가에 기여했을 것으로 추정된다. 세 번째 기간인 6월 5일 (09:00~08:50)에는 OC, K⁺ 그리고 Cl^-의 농도 증가가 두드러졌다. OC, WSOC 및 EC의 24시간 평균 농도는 각각 19.6, 13.1, 1.44 µgC/m³이었으며, K⁺와 Cl^-의 농도는 3.24와 2.5 µg/m³이었다. 이때 WSOC/K⁺, EC/K⁺ 및 K⁺/Cl^-의 농도비는 각각 4.0, 0.4, 1.3이었으며, eBC에 대한 국지적 FF의 영향이 지배적인 첫 번째와 두 번째 기간에 조사된 추적자 성분들의 농도비와 크게 달랐다. 그림 5(c)의 산불 영상과 기단의 이동 경로를 보면 이때 대기 에어로졸 입자는 확실하게 국지적 및 외부 유입에 의한 BB의 영향을 받았을 것이다. 이 기간에 eBC 농도에 대한 BB 배출원의 영향 (BC_BB,%)은 24시간 평균 64% (25~99%)로 BB의 영향이 eBC와 갈색 탄소의 농도 증가에 상당히 기여했을 것이다. 그러나, 그림 6(b)에서 6월 5일과 6일 사이의 출·퇴근 시간에 외부 유입에 의한 BB의 영향으로 b_abs,880의 값이 b_abs,370 값보다 상대적으로 낮게 조사되었으나, 국지적인 자동차 배기가스에 의한 영향이 출·퇴근 시간의 eBC 농도에 영향을 주었을 것이다. 그림 4(d)의 370 nm에서 관측한 에어로졸, BC 및 BrC의 광흡수계수의 시간별 추이를 보면 이들은 6월 5일 21:00에 급격한 증가를 하고 6월 6일 03:00에 최고치에 이른 후 09:00에 급격한 감소를 나타내었다. 이 시각에 b_abs,370과 BrC b_abs,370은 각각 190과 124, 290과 191, 58과 22 Mm^-1으로 BrC 입자에 의한 광흡수가 에어로졸 입자의 65, 66, 37%를 차지하였다. 이때 BB가 eBC 농도에 기여한 비율 (BC_BB,%)은 93, 97.4, 43%였다. 370 nm에서 에어로졸, BC 및 BrC 입자에 의한 24시간 평균 광흡수계수는 각각 118, 49, 69 Mm^-1으로 에어로졸 입자에 의한 전체 광흡수 중 BrC 입자의 비중은 47% (25~67%)였다. 24시간 평균 AAE_370-880과 AAE_370-520의 값은 각각 1.7 (1.3~2.2)과 2.0 (1.3~2.8)으로 370 nm에서 에어로졸 입자에 의한 전체 광흡수는 BB에 의해 배출된 BrC 입자로부터 상당한 영향을 받았을 것이다.

Fig. 5.

MODIS fire map (left graphs) and air mass backward trajectories (right graphs). Transport pathways of air masses on the right represent (a) May 11~12, (b) May 23~24, and (c) June 05, 2019. Red, blue, and green lines indicate transport pathways of the air masses at heights of 500 m, 1,000 m, and 1,500 m above ground level, respectively.

Fig. 6.

Temporal variations of absorption coefficients (babs,370, eBC babs,370, BrC babs,370, and babs,880) on May 23~24 (a) and June 05 (b).

4. 결 론

본 연구에서는 광주광역시 한 도심지역에서 2019년 1년 동안 7파장 aethalometer를 이용해 측정한 eBC 입자의 농도에 대한 FF와 BB 배출원의 정량적 기여도를 평가하였다. BC 입자의 배출 오염원 기여도 평가는 370 nm와 880 nm의 파장에서 측정된 광흡수계수와 FF와 BB의 다른 파장 의존성에 대한 AAE 값을 이용하는 aethalometer 모형으로 수행하였다. 또한 사례 연구로서 2019년 5월 1일에서 6월 12일까지 24시간 기준으로 PM_2.5를 채취한 후 탄소 성분과 이온 성분을 분석하여 각 성분의 농도 증가 시 eBC 농도에 대한 BC 배출원 기여도 차이, 에어로졸에 의한 전체 광흡수에 대한 BrC 입자에 의한 광흡수 기여도 차이 등을 분석하였다. BC의 오염원 기여도 평가에 의하면, 연구 기간 중 eBC 농도에 대한 BC_FF와 BC_BB의 일 평균 기여도는 각각 34~96% (평균 78%)와 4~66% (평균 22%)였으며, 계절별로 평가한 BC_BB의 평균 기여도는 겨울에 가장 높고 (32%), 여름에 가장 낮았다 (16%).

2019년 5월 1일~6월 12일 사이에 필터를 이용해 PM_2.5의 화학적 성질을 조사한 사례 연구에서 BB의 추적자 성분으로 알려진 K⁺와 Cl^-의 농도 증가는 없으나 OC와 EC의 농도가 상당히 증가한 경우에 eBC 농도는 FF 연소에 의해 주로 영향을 받았다 (%BC_BB=18~22%). 이때 370 nm에서 에어로졸 입자에 의한 전체 광흡수 중 BrC 입자에 의한 광흡수가 차지하는 비중은 18.5~21.3%였다. 그리고 AAE_370-520은 1.28~1.35 (0.94~1.70)로 에어로졸 입자에 의한 광흡수는 BrC 입자보다는 FF 연소를 통해 배출된 BC 입자에 의해 영향을 받았음을 의미한다. 그러나 OC, WSOC, K⁺ 및 Cl^-의 급격한 농도 증가가 나타난 날은 MODIS의 산불 영상과 기단의 이동 경로를 고려할 때 이때 측정된 대기 에어로졸 입자는 확실하게 국지적 및 외부 유입에 의한 BB의 영향을 받았을 것이다. 이 기간에 eBC 농도에 대한 BC_BB의 24시간 평균 기여율은 64% (25~99%)로 상당히 높았으며 BB의 영향이 eBC의 농도 증가에 상당히 기여하였다. 그리고 370 nm에서 에어로졸 입자에 의한 전체 광흡수 중 BrC 입자의 평균 기여도는 47% (25~67%)였다. 또한 AAE_370-520의 24시간 평균값은 2.0 (1.3~2.8)으로 근-자외선 및 가시광선 파장에서 측정한 에어로졸 입자의 전체 광흡수는 BB에 의해 배출된 BrC 입자로부터 상당한 영향을 받았음을 의미한다. 본 연구에서 aethalometer 모델을 이용한 광주 도심지역 측정 eBC 농도의 배출 오염원 기여도 평가 결과는 도시지역에서 화석연료의 연소로 배출된 BC 입자의 저감 대책을 수립하는 데 필요한 기본적인 자료의 제공이 가능하다.

Acknowledgments

이 논문은 2020년도 정부 (교육부)의 재원으로 한국연구재단 기초연구사업의 지원을 받아 수행된 연구입니다 (NRF-2020R1I1A3A04036617).

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