대기질 모사는 CMAQ (Community Multiscale Air Quality; Byun et al., 2006) version 4.7.1을 이용하여 남한을 대상으로 9 km 수평해상도 격자를 설정하여 수행하였으며, 동북아를 대상으로 27 km 격자 설정 및 모사를 통해 경계조건을 마련하였다. 대상 기간은 2006년부터 2015년까지 10년간 모사를 수행하였다. 대상영역은 그림 1과 같이 수도권, 충청권, 강원권, 호남권, 영남권, 제주권으로 나누어서 권역별 대기질을 분석하였다. 표 1에 기상 및 대기질 모델 구성에 관한 상세한 정보를 나타내었다.

Fig. 1. 
CMAQ modeling domains at horizontal resolutions of 27 km and 9 km.

대기질 모사를 위한 기상 입력자료는 미국해양대기청 (NOAA)의 재분석 자료인 FNL (Final Operational Global Analysis data; NCEP, 2000)을 기상 초기장으로 하여 WRF (Weather Research and Forecast; Skamarock et al., 2008) version 3.4.1 모델을 이용하여 산정하였다. 배출량 자료는 분석 대상기간의 중간연도에 해당하는 2010년도 자료를 고정하여 사용하였다. 국내의 경우 국립환경과학원에서 제공하는 CAPSS (Clean Air Policy Support System) 2010 배출목록을, 국외의 경우 MICS (Model Inter-Comparison Study for Asia; Li et al., 2017) 2010 배출목록을 이용하였다. 자연배출량은 WRF 결과를 MCIP (Meteorology-Chemistry Interface Processor)으로 처리한 기상 자료를 이용하여 MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature; Guenther et al., 2006)으로 산정하였다.

관측자료의 경우 동일한 기간에 대하여 국립환경과학원에서 제공한 도시대기, 국가배경 및 교외지역 측정망 자료를 Kriging 방법으로 (Valerie et al., 2010; US EPA, 2004), 공간 내삽하여 9 km 대기질 모사격자 체계와 동일한 공간 분포를 매 시간 작성하고 이를 분석에 활용하였다. 공간 내삽자료를 확보하기 위한 기법으로 본 연구에서 적용된 Kriging 방법은 미 EPA 등에서 적용 방법 및 결과 해석에 대한 연구를 수행한 바 있다 (US EPA, 2004). 본 연구에서 이용된 관측자료 중 도로변 측정망 자료는 제외되었으며, NO_x 등 1차 대기오염물질의 경우 도로변 측정망과 일반대기 측정망에서의 특성이 2차 대기오염물질과는 다를 수 있다.

모사결과에 대한 분석에 앞서, 모사값와 관측값을 비교하여 모사결과에 대한 재현성을 평가하였다. 그림 2는 기상 모사결과에 대한 신뢰성 평가를 위해 월평균 강수, 온도, 풍속을 비교한 것이다. 월평균 강수량은 2011년도부터 점차 감소하여, 2015년도에는 모든 월에 대해 200 mm/month 이하로 가장 적은 강수량을 보였다. 강수 모사는 2007년, 2010년, 2012년 여름철에 각각 약 250 mm/month, 40 mm/month, 100 mm/month 가량 과대 모사하나, 다른 계절에 대해서는 최대 100 mm/month 가량 과소 모사하는 것으로 나타났다. 전반적으로는 R값이 0.89로 관측값과 통계적으로 유의하였다. 남한의 온도에 대한 모사결과는 R값이 1.0으로 모든 월에 대하여 매우 높은 신뢰도를 보였다. 풍속의 경향성은 관측값과 유사하나, 전반적으로 약 2배 과대 모사하는 것으로 나타났다. 이러한 풍속의 과대 모사는 농도 모사에 영향을 줄 것으로 판단되며, 본 연구에서는 앞서 언급한 바와 같이 모사값과 관측값의 직접 비교 보다는 변화 추세를 중심으로 분석하였다.

Fig. 2. 
Monthly variations of (a) precipitation, (b) 2-m temperature, and (c) 10-m wind speeds averaged across 120 meteorological observation sites shown in Fig. 1 during the simulation period of 2006 ~2015.

그림 3은 2006년부터 2015년까지 남한의 모든 측정소에 대한 월평균 모사값과 관측값을 물질별로 비교하여 나타낸 것으로, 각 물질의 연도별, 계절별 농도 변화 추세를 볼 수 있다. 미세먼지 관측값의 경우, 점차 감소하다 2012년을 기점으로 다시 증가하는 추세를 보였으며, 이와 관련하여 Kim et al. (2017b)은 전반적인 풍속 감소와 상관성을 설명하였다. 모사값의 경우 전체적으로 약 1.5배 과소 모사하나, 관측값과 유사한 월별 변동성을 보인다. 오존은 여름철에 약 70 ppb로 높은 농도를 보이며, 겨울철에는 약 30 ppb로 농도가 감소하는 뚜렷한 경향성을 보인다. 또한, 2011년도까지 농도가 서서히 감소하다가 2012년부터 점차 증가하는 추세를 보였으며, R값은 0.95로 높은 신뢰도를 가지는 것으로 나타났다. NO₂ 농도는 여름철에는 감소하고, 겨울철에는 증가하는 경향을 보였다. 모델에서는 여름철에 과소 모사하고 겨울철에 과대 모사하여, NO₂ 농도의 계절별 경향성을 보기 어려우나, 모사값 수준은 관측값과 유사하게 모사하는 것으로 나타났다. SO₂의 경우, 겨울철에 높은 농도를 보이며, 여름철에는 농도가 감소하는 경향을 보였다. 2007년 겨울철에 약 10 ppb로 최대 농도를 보였으며, 2015년까지 꾸준하게 감소하는 경향을 보였다. 모사값은 연도별 농도 변화가 크지 않았으며, 겨울철에 최대 5 ppb 가량 과소 모사하는 경향을 보였다.

Fig. 3. 
Monthly variations and scatters for (a) PM₁₀, (b) O₃, (c) NO₂, and (d) SO₂ averaged across air quality monitoring sites in South Korea during the simulation period.

앞서 방법론에서 언급한 바와 같이 본 연구에서는 장기 농도 변화에 영향을 주는 주요 요인을 분석하기 위하여 배출량은 고정하고 기상변화만을 고려한 모사를 수행하였다. 그림 4~7은 권역별 대기오염물질 농도에 대해 anomaly 분석을 보인 것이다. 여기서 anomaly는 대기오염물질별 권역별 모사기간 평균에 대한 것으로, 연도별로 선형적 변화를 가정하여 변화 추세를 살펴보았다. 이와 같이 anomaly를 분석한 이유는 농도의 절대값이 아닌 연도별 변화 추세를 알아보고자 하였기 때문이며, 표 2에는 anomaly 계산의 기준이 되는 모사기간 관측값과 모델값 평균을 비교하였다.

그림 4는 미세먼지의 권역별 연간 농도 변화를 보인 것이다. 미세먼지의 경우 2012년까지 꾸준히 감소하며 2012년 이후 다시 증가하는 경향을 보인다. 모델값의 기울기는 -0.79%/yr (제주권)~-0.13%/yr (수도권)로 변화가 크지않은 반면, 관측값의 기울기는 -3.05%/yr (수도권)~-0.95%/yr (제주권)로 모사값에 비해 뚜렷한 감소 추세를 보였다. 특히 수도권의 경우 다른 권역에 비해 가장 큰 농도 감소율을 보였는데, 이는 1차 및 2차 수도권 대기환경관리 기본계획 수립 등에 의한 배출량 저감에 따른 영향인 것으로 사료된다.

Fig. 4. 
Normalized anomalies of annual PM₁₀ concentrations in (a) South Korea, (b) SMA, (c) Chungcheong, (d) Gangwon, (e) Honam, (f) Youngnam, and (g) Jeju. Black and red circles represent modeled with fixed emissions and spatially interpolated observed concentrations, respectively.

그림 5를 보면 오존의 권역별 연간 농도 변화는 모사값의 경우 추세선의 기울기가 0.25%/yr 가량인 반면, 관측값은 충청권 1.97%/yr, 수도권 1.61%/yr, 영남권 1.47%/yr, 호남권 1.16%/yr 등 증가 추세가 뚜렷이 나타나는데, 이러한 오존의 증가는 배출조건 변화에 의한 것으로 판단된다. 한편, 제주권의 경우 관측값의 기울기가 0.29%/yr 수준으로 다른 권역에 비해 낮았는데, 제주권에서 NO₂ 농도가 낮고, 농도 변화도 작은 것을 미루어 볼 때, 오존 농도에 대한 국외 배출량 영향은 국내 배출에 의한 것보다는 상대적으로 작은 것으로 판단된다.

Fig. 5. 
Normalized anomalies of annual O₃ concentrations in (a) South Korea, (b) SMA, (c) Chungcheong, (d) Gangwon, (e) Honam, (f) Youngnam, and (g) Jeju. Black and red color circles represent modeled with fixed emissions and spatially interpolated observed concentrations, respectively.

그림 6은 NO₂ 관측값과 모사값에 대한 anomaly 분석 결과를 보인 것이다. 수도권의 경우, 연간 변화율은 크지않으나 기간 평균 농도가 22.7 ppb로 다른 권역에 비해 높은데, 이는 상대적으로 많은 NO_x 배출이 밀집된 결과로 보인다. 한편, 관측에서는 지난 10년 동안 충청권 및 강원권에서 각각 0.95%/yr, 0.80%/yr의 비율로 NO₂ 농도가 증가하였으며, 호남권과 영남권에서는 각각 -0.77%/yr, -1.46%/yr로 감소하는 추세를 보였다. 제주권은 -0.20%/yr로 거의 변화가 없는 것으로 나타났다. 따라서, 연평균 NO₂ 농도는 권역별로 차이는 있으나, 다른 대기오염물질에 비해 장기적인 농도 변화 폭은 작은 것으로 분석되었다.

Fig. 6. 
Normalized anomalies of annual NO₂ concentrations in (a) South Korea, (b) SMA, (c) Chungcheong, (d) Gangwon, (e) Honam, (f) Youngnam, and (g) Jeju. Black and red color circles represent modeled with fixed emissions and spatially interpolated observed concentrations, respectively.

그림 7에서 연평균 SO₂ 농도의 권역별 변화를 보면, 모사에서는 -1%/yr 가량의 농도 변화를 보이나, 관측에서는 충청권 -3.88%/yr, 호남권 -3.56%/yr 등 제주권을 제외하고 다른 모든 권역에서 SO₂ 농도가 모사에 비해 빠르게 감소하는 것을 확인할 수 있다. 따라서 이들 권역에서 SO₂ 농도 감소는 SO₂ 배출량이 지난 10년간 꾸준히 감소하였기 때문으로 판단된다.

Fig. 7. 
Normalized anomalies of annual SO₂ concentrations in (a) South Korea, (b) SMA, (c) Chungcheong, (d) Gangwon, (e) Honam, (f) Youngnam, and (g) Jeju. Black and red color circles represent modeled with fixed emissions and spatially interpolated observed concentrations, respectively.

그림 8은 미세먼지, 오존, NO₂, SO₂의 2006년~2015년 사이 10년간 관측자료를 공간 내삽한 결과를 측정소별 관측자료와 함께 보인 것이다. 미세먼지 농도는 수도권에서 약 50~60 μg/m³으로 가장 높으며, 수도권의 풍하지역에 위치한 충청북도 북부, 강원도 서부까지 50 μg/m³ 이상으로 나타난다. 또한, 군산, 부산, 울산 등 일부 도시 농도가 약 50 μg/m³ 가까이 높게 나타나며, 수도권과 주요 도시들을 제외한 대부분 권역의 농도는 약 30~40 μg/m³로 산정되었다. 본 연구에서는 오존의 경우 일 최고 1시간 농도를 대상으로 분석하였다. 오존의 평균농도는 전국적으로 약 40~50 ppb 수준을 보였으며, 충남 화력발전소, 경기 일부, 부산, 대구 등이 다른 권역에 비해 상대적으로 높은 관측값을 보였다. 또한 해안가에서 오존 농도가 50~60 ppb로, 내륙에 비해 약 10 ppb 가량 높은 것으로 나타났다. 수도권 중심의 NO₂ 농도는 약 30~35 ppb로, 다른 권역에 비해서 높은 농도를 보였으며, 풍하지역인 강원도 원주 부근까지 영향을 미치는 것으로 보인다. 영남권 중 부산, 대구의 농도 또한 20 ppb 이상으로, 다른 권역에 비해 높은 농도를 보였다. SO₂는 주로 영남권의 부산, 울산, 경주와 호남권의 광양만에서 약 6 ppb 이상 높은 농도를 보인다. 또한 충청북도와 강원도 남부에서 6~8 ppb로 높은 농도를 보였는데, 이는 주로 시멘트 킬른 공장 등의 영향인 것으로 사료된다.

Fig. 8. 
Period mean concentrations of (a) PM₁₀, (b) O₃, (c) NO₂ and (d) SO₂ between 2006~2015 after spatial interpolation based on the observations.

그림 9는 대상 물질별로 2006년부터 2010년까지 평균농도와 2011년부터 2015년까지 평균농도의 차이, 즉, 5년 평균농도의 변화를 공간분포로 나타낸 것이다. 좌측의 그림은 관측값의 평균 변동률이며 우측의 그림은 모사값의 평균 변동률이다. 4가지 물질에 대하여 관측값의 평균 변동률이 모사값의 평균 변동률보다 크게 나타났다. 따라서 대부분의 농도 변화는 기상보다는 배출량 변화에 의한 영향이 지배적임을 알 수 있다. 미세먼지의 경우 모사값은 전국적으로 4% 감소되었고 관측값은 전반적으로 더 큰 폭으로 감소되었는데, 특히 수도권, 충남권, 호남권의 경우 20% 정도 감소하였다. 관측값 중 예외적으로 울산은 20%, 김천은 6% 증가하였다. 오존 농도의 모사값은 전국적으로 5% 미만의 증가율을 보이며 변동률이 작으나 관측값은 전국적으로 12% 증가했으며 특히 서산은 18%, 군산은 20% 이상 증가한 것으로 보인다. NO₂의 경우 권역별로 농도의 증감차이가 크게 나타났다. 모사값은 수도권, 충청권, 호남권의 농도가 6% 가량 증가하고 강원권과 영남권에서는 6% 정도 감소했으며 인천의 경우 10% 감소하였다. 관측값은 충청남도는 12%, 강원 북부와 충청북도에서는 20% 증가했으며 목포의 경우 30% 이상 증가율을 보인다. SO₂의 모사값은 모든 권역에서 10% 감소했으며 관측값 또한 대부분 권역의 농도가 감소했는데, 특히 경기 북부, 충청남도, 경상북도의 서부와 전라남도의 남부에서는 30% 이상 감소하였다. 반면, 경기 남부와 부산, 울산에서는 30% 가량 농도가 증가하였다.

Fig. 9. 
Decadal changes of spatially-interpolated observations (left) and modeled values (right) for (a) PM₁₀, (b) O₃, (c) NO₂, and (d) SO₂ between 2006~2015. Decadal change was defined as the difference between the second fiveyear (2011~2015) mean and the first five-year (2006~2010) mean.

그림 10은 미세먼지 농도의 연평균 변화량을 계절별, 권역별로 구분한 것이다. 실선은 관측값이고, 점선은 모사값을 의미한다. 전반적으로, 관측값이 모사값에 비해 미세먼지 변화량이 크게 나타나며, 수도권과 제주권을 제외한 권역에서 관측값의 변화폭은 유사해 보인다. 관측값을 보면 모든 권역에서 미세먼지 농도가 감소하였으며, 봄철 수도권의 경우 -2.3 μg/m³/yr로 가장 큰 폭으로 감소하였다. 여름철 제주권은 연간 -0.03 μg/m³로 감소하며 가장 작은 감소폭을 보였다.

Fig. 10. 
Annual PM₁₀ concentration change for each season and region.

권역별로 미세먼지 관측값 변화량을 비교해 보았을 때, 제주권은 모든 계절에서 미세먼지 농도의 변화가 -1 μg/m³/yr 보다 적게 나타나는 반면, 수도권은 -1 μg/m³/yr 보다 크게 나타나 상반된 결과를 보였다. 수도권은 모든 계절에서 다른 권역보다 큰 감소 (최대 -2.3 μg/m³/yr에서 최소 -1 μg/m³/yr)를 보인다. Kim et al. (2017b)은 2004년~2016년에 대하여 기상의 영향을 제거했을 때, 수도권에서의 연평균 미세먼지 변화가 -1.41±0.16 μg/m³/yr라고 분석하였으며 남한과 서울보다 큰 값을 제시하였다.

계절별로 미세먼지 관측값의 변화량을 비교해 보았을 때, 영남권을 제외한 권역에서는 봄-가을-겨울-여름 순으로 감소량이 많은 것을 알 수 있다. 수도권은 다른 권역에 비해 계절별 감소폭이 크게 나타났다 (최대 1.5 μg/m³/yr 최소 0.6 μg/m³/yr 차이를 보임). 제주권에서의 여름철과 겨울철 미세먼지 농도 변화는 -0.03 μg/m³/yr~-0.1 μg/m³/yr 정도의 변화를 보이고, 영남권의 겨울철 미세먼지 농도 변화는 -0.12 μg/m³/yr로 변화가 거의 없다.

본 연구에서 모사결과는 배출량은 고정하고 기상자료만 변화를 주어 얻은 것임을 감안하면, 모사값의 변화폭이 미미한 것에 비해 수도권 등지에서 관측값이 상당히 감소한 것은 미세먼지 저감대책을 포함한 배출량 감소가 반영됐기 때문으로 판단된다. 또한 이러한 결과를 통해 국외 영향이 상대적으로 높아지는 겨울철 보다는 (Kim et al., 2017a, 2017e) 봄철과 가을철 동안 배출량 저감에 의한 농도 개선효과가 높아짐을 알 수 있다.

오존의 경우 모사에서는 변화가 거의 없는 반면, 관측값에서는 오존이 증가하는 경향을 보인다 (그림 11). 오존 모사값 또한 기상 영향만을 고려한 것이기는 하나, 오존의 광화학 특성상 모사값과 관측값의 차이는 대기 중에서 일어나는 화학반응, 배출량 등 다른 요소의 영향으로 사료된다. 관측값은 봄철과 여름철의 변화량이 크며, 겨울철에 가장 변화량이 작다. 특히 충청권의 경우 봄철, 여름철, 가을철에 다른 권역들보다 오존 농도 증가량이 높은 것으로 나타났으며, 특히 여름철에 1.5 ppb/yr로 가장 높은 변화량을 보인다. 이를 감안하면 10년간 약 15 ppb가 상승하는 것으로 추정할 수 있다. 그 다음으로 수도권에서 여름철에 1.3 ppb/yr로 큰 변화량을 보이며, 제주권을 제외한 나머지 권역들의 변화량은 0.5~1.0 ppb/yr로 유사한 것으로 나타났다. 제주권은 0.4 ppb/yr 이내의 변화량을 보였다. 국내에서의 오존 농도의 전반적인 상승은 자체 배출량 또는 중국으로부터의 장거리 이동 영향 증가에 의한 것으로 예상할 수 있다. 하지만 자체 배출량이 높지 않은 제주권에서 오존 농도 증가가 작은 것을 보면 장거리 이동은 장기적인 오존 농도 증가 추세에 미치는 영향이 높지 않은 것으로 보인다. 특히, 장거리 이동영향이 상대적으로 낮은 여름철의 오존 농도 상승이 지배적인 점에서 국내 배출량 영향이 증가하는 것으로 추정된다. 또한, 동북아 지역의 전반적인 산화상태 증가로 인한 오존의 지역적 배경농도 증가도 오존 농도 증가 추세에 상당부분 기여하는 것으로 사료된다 (Nagashima et al., 2010; Wang et al., 2009).

Fig. 11. 
Annual O₃ concentration change for each season and region.

그림 12는 권역별 계절별 연간 NO₂ 농도의 평균 변화량을 도식화한 것이다. 그림 12에서 가장 두드러지게 나타나는 점은 모사값은 권역이나 계절에 관계없이 변화폭이 일정하거나 적은 반면, 관측값은 권역과 계절에 따라 변화폭이 크다는 점이다. 남한과 수도권의 경우에는 큰 변화폭 없이 일정한 경향을 보인다. 충청권과 강원권의 경우에 관측값이 봄철과 겨울철에 각각 0.2 ppb/yr, 0.3 ppb/yr로 상승을 주도하는 반면에 호남권과 영남권의 경우에 관측값이 모든 계절에 상관없이 감소를 주도하고 있다. 호남권이 0.05~0.15 ppb/yr 감소를 보이며, 영남권의 경우 0.2~0.25 ppb/yr의 감소를 보인다. 마지막으로 제주권의 경우에는 남한과 비슷하게 계절에 따른 변화폭이 큰 변화없이 일정한 경향을 보인다. 충청권, 강원권, 호남권, 영남권의 변화폭이 큰 이유로 기상 영향 보다는 권역 자체 배출량 및 풍상으로부터의 이동 영향이 높은 것으로 추정된다.

Fig. 12. 
Annual NO₂ concentration change for each season and region.

그림 13은 모사기간 동안 권역별 SO₂ 농도의 계절 평균농도 변화를 보인 것이다. 모사값의 경우, 전체적으로 관측값에 비해 적은 변화량을 보이며, 겨울철에 모사값과 관측값 모두 가장 큰 감소율을 보인다. 관측값은 봄철, 여름철, 가을철 동안 -0.1 ppb/yr에 가까운 감소율을, 겨울철에는 제주권을 제외한 다른 권역들은 약 -0.2~-0.3 ppb/yr의 감소율을 나타낸다.

Fig. 13. 
Annual SO₂ concentration change for each season and region.

계절에 따라서 상대적으로 큰 SO₂ 감소율을 보이는 권역은 충청권와 영남권이며, 계절에 따른 감소율 변화가 상대적으로 적은 권역은 호남권과 제주권이다. 관측값의 경우, 충청권에서 겨울철에 0.35 ppb/yr, 영남권에서 0.30 ppb/yr 가까이 감소하였으며, 제주권에서는 여름철에 0.03 ppb/yr의 미미한 증가폭을 보였다. 전반적으로 남한의 SO₂ 농도 평균 변화량은 수도권에서의 변화와 유사하였다. 남한의 평균 변화율은 겨울철에 0.27 ppb/yr를 보이는 등 10년간 최대 3 ppb/yr의 변화를 예측할 수 있다. 권역별로 SO₂ 변화량의 차이는 있으나 모든 권역에서 봄철, 가을철, 겨울철 순으로 감소율이 커지며, 겨울철에는 최대 0.3 ppb/yr 이상의 농도 감소를 보이고 있다. 겨울철에 가장 큰 SO₂ 농도 감소를 보이는 이유로는 우리나라 자체의 석탄사용 및 중국으로부터의 영향의 감소가 큰 것으로 추정된다.