서해상에서 관측 중인 기상1호에서는 3월 28일 21시경부터 조대입자 (PM_10-2.5) 부피농도와 PM₁₀ 질량농도가 급상승하기 시작하여 황사가 유입된 것으로 판단할 수 있다 (그림 7a, b). 광학입자계수기 (optical particle counter)에서 관측한 PM_2.5와 PM₁₀ 농도비 (Shin et al., 2022), PM₁₀ 질량농도, APS 입자크기 분포 자료를 참조하여 황사 유입 전 (BD, Before dust, 3월 28일 16~21 KST), 황사 농도가 상대적으로 높은(PM₁₀>500 µg/m³) 기간을 짙은 황사 (HD, heavy dust, 3월 28일 22 KST~3월 29일 22 KST)로, 낮은 기간 (PM₁₀>500 µg/m³)을 옅은 황사 (WD, weak dust, 3월 29일 23 KST~3월 30일 23 KST)로 구분하였다 (표 2). PM_2.5와 PM₁₀ 농도비는 HD와 WD 기간에는 각각 0.24와 0.22로 뚜렷한 차이를 보이지 않았으나, 황사 유입 전 0.61에 비하면 크게 감소한 수준이다. 그림 8a의 입자크기별 수농도 분포에서 BD 기간 중인 3월 28일 16~20 KST에 고농도의 미세입자가 존재하는 것을 볼 수 있으며, 이때 개수중앙경은 0.745±0.022 µm였다. HD 기간인 28일 22 KST부터는 개수중앙경은 1.63±0.078 µm로 이동하였고 조대입자 영역의 부피농도가 증가하여, 황사의 영향을 받기 시작했음을 알 수 있다. 입자크기별 부피농도 분포에서는 HD와 WD 기간에 황사 이후 조대입자 부피농도가 뚜렷하게 증가하였다 (그림 8b). 2016년 KORUS-AQ 기간 서해상 기상1호에서 관측한 입자크기별 부피농도 자료 중 내몽골에서 중국 중북부를 거쳐 이동해 온 경우 0.7 µm와 2 µm 이상에서 두 개의 피크를 보이는 이산형분포로 관측되었으나 (Lim et al., 2019), 본 연구의 황사 사례에서는 한 개의 정점만 관측되었다.

Fig. 7. 
(a) Aerosol volume size distribution, (b) PM₁₀ mass concentration, (c) aerosol light scattering coefficients (SC) and scattering Ångström exponent (SAE), (d) aerosol absorption coefficients (AC) and absorption Ångström exponent (AAE), (e) equivalent concentration of major ion species, and (f) wind vectors obtained from the Gisang No.1 during 28~31 March, 2021 over the Yellow Sea.

Fig. 8. 
(a) Aerosol number size distribution and (b) volume size distribution before dust arrived (16~21 KST, 28 March) and during dust (22 KST, 28 March~23 KST 29 March) measured onboard the Gisang No.1.

황사 유입 직전인 3월 28일 20 KST의 평균 PM₁₀ 질량농도는 52 µg/m³이었고, 약 2시간 만에 876 µg/m³ 으로 약 16배 증가하였다. 그로부터 한 시간 후인 23 KST에는 1,193 µg/m³으로 첫 번째 피크를 보였고, 이는 황사 유입 전에 비해 20배가 넘는 수준이다. PM₁₀ 질량농도는 3월 29일 22 KST까지 676~1,384 µg/m³ (29일 09 KST에 최대)의 고농도로 유지되었다. 조대입자가 증가하는 시기는 PM₁₀ 질량농도가 급격히 증가하는 시기와 일치하며 (그림 7a, b) 이 시점에 풍향은 남풍계열에서 점차 서풍으로 바뀌고 있었다 (그림 7f). 3월 29일 23 KST부터는 여전히 조대입자가 우세하긴 하지만 전일에 비해 부피농도가 50% 이하로 감소하여 황사의 영향이 상대적으로 약하게 남아 있었다. 황사가 유입된 이후의 각 입경별 분포의 부피 중앙경은 5.09±0.25 µm로 입경별 분포 형태는 유사하나 부피농도는 시간에 따라 변동하는 것을 볼 수 있다 (그림 8b).

황사의 영향을 받는 기간 동안 에어로졸 광산란 계수 (550 nm)가 크게 증가하였는데, HD 기간에는 568.4±183.6 Mm^-1 (최댓값 824.0 Mm^-1)이었고, 황 사 유입 하루가 지난 이후 WD 기간에는 78.3±45.1 Mm^-1로 감소했다 (그림 7c). BD 일부 기간 (17~19 KST, 3월 28일)에 네펠로미터 밸브 오류로 인해 유효한 값이 관측되지 않았다. BD 기간에는 미세입자가 우세하였고 이때 광산란계수 평균은 567.1 Mm^-1으로 짙은 황사 기간의 평균과 유사하였다.

에어로졸 직경이 커질수록 광산란효율은 감소하는데 황사가 영향을 준 기간 동안 (3월 28일 22 KST 이후) PM₁₀ 질량농도에 대한 광산란계수의 비율인 질량 산란 효율 (mass scattering efficiency, 이하 MSE)은 황사 유입 전에 비해 급격하게 낮아졌다 (그림 9a). 550 nm에서의 PM₁₀에 대한 MSE는 황사 유입 전인 3월 28일 15~21 KST 사이에 5.3±3.8 m²/g이었는데, HD 기간에는 0.65±0.19 (0.37~0.93) m²/g으로 약 1/8로 감소했다. 이 값은 이스라엘에서 관측된 황사 중 조대입자의 MSE (0.52 m²/g) (Andreae et al., 2002), 중국 고비사막 부근에서 관측된 PM₁₀의 MSE (0.25~0.77 m²/g) (Bi et al., 2017)와 유사한 수준이다. 또한, 황사 유입 후 하루가 지난 WD 기간에는 1.1±0.52 m²/g으로 HD 기간에 비해 약 60% 증가하였다. Hand and Malm (2007)에서 보고한 조대입자 dust에 대한 MSE인 0.7±0.2 m²/g과도 비슷하였다. 혼합 입자의 MSE에 대해서는 선행 연구마다 다른 결과를 제시하고 있다. 상대습도가 높은 환경에서 입자의 흡습성장으로 인해 MSE가 증가된 사례가 있으나, 본 연구의 광산란계수는 유입 공기에 가열을 하여 상대습도를 40% 이하로 유지하였기 때문에 흡습성장에 의해 산란 증가 효과는 거의 없을 것으로 생각한다. MSE는 크기 분포, 결합 상태, 오염도 등에 따라 달라질 수 있으며, 오염된 환경에서는 MSE가 큰 입자크기로 성장하기 때문에, 산출 지역과 환경에 따라 다양한 값이 보고되고 있다 (Titos et al., 2012; Hand and Malm, 2007; Lowenthal and Kumar, 2004; Andreae et al., 2002; Howell and Huebert, 1998). 광산란효율이나 광흡수효율은 에어로졸의 복사강제력 기여도와 직접 관계가 있으며 에어로졸의 조성, 산출 지역, 시간에 따른 변동이 크기 때문에, 관측 결과를 활용한 에어로졸의 광학 기여도에 대한 지속적인 연구가 필요하다.

Fig. 9. 
(a) Mass scattering efficiencies (at 550 nm) and (b) mass absorption efficiencies (at 550 nm) according to PM₁₀ mass concentration for BD (before dust), HD (heavy dust) and WD (weak dust) cases.

한편, 황사가 관측되는 동안 파장별 광산란계수의 파장의존성은 비황사 시와 구분된다. 가시광선 영역에 더욱 민감한 미세입자가 우세한 경우에는 파장이 커짐에 따라 광산란계수는 작아지는데, 보통의 대기 중 에어로졸은 미세입자 영역의 수농도가 가장 크기 때문에 이러한 파장의존성을 보인다. 그러나 상대적으로 미세입자 영역의 수가 감소하고 조대입자가 크게 증가할 경우에는 이러한 파장의존성을 따르지 않을 수 있다. 대표적으로 짙은 황사가 이에 해당하는 데, 본 연구에서는 황사가 유입되어 미세입자가 감소하고, 조대입자가 우세해지면서 광산란계수의 파장의 존성이 약해진 것으로 관측되었다 (그림 10). 파장의존성은 산란옹스트롬지수 (scattering Ångström exponent, 이하 SAE)로 나타낼 수 있는데, 네펠로미터 파장별 광산란계수로부터 산출한 SAE (450~700 nm) 는 BD 기간에 1.7~1.8이었으나 HD 기간에는 평균 0.29±0.035 (최솟값 0.26)로 감소하여 황사 기간 중 조대입자가 우세했음을 보여준다 (그림 7c, 10). 한편, 이처럼 SAE가 0에 가깝거나 음수로 나타나는 에어로졸 광학 특성은 선행 연구에서 밝혀진 황사 발원지 부근과 비슷한 수준으로 볼 수 있다 (Valenzuela et al., 2015; Andreae et al., 2002). 황사의 영향이 다소 약해진 WD 기간의 광산란계수 (550 nm)는 HD 기간의 약 50% 수준인 177 Mm^-1으로 감소하였다. 또한 파장별 광산란계수는 450 nm에서 가장 높고, 700 nm에서 가장 낮은 일반적인 에어로졸과 같은 파장의존성을 보였고, 이때의 SAE는 1.09±0.23으로 나타났다 (그림 7c, 10).

Fig. 10. 
Wavelength dependence of aerosol light scattering coefficients for BD (before dust, blue), HD (heavy dust, red), and WD (weak dust, gray) period.

에쌀로미터로 관측한 파장별 광흡수계수를 파장과 광흡수계수 간 멱법칙 (power law)을 이용하여 네펠로미터의 파장 (450, 550, 700 nm)에 해당하는 광흡수 계수로 변환하였다. 미세먼지가 우세한 BD 기간 동안 550 nm에서의 광흡수계수는 22.5±10.1 Mm^-1, HD 기간에는 38.5±9.4 (최대 53.2 Mm^-1)로 증가하였고, WD 기간에는 7.7±4.1 Mm^-1으로 가장 낮았다 (그림 7d).

황사가 유입된 3월 28일 22 KST 이후 PM₁₀ 질량 농도에 대한 550 nm 흡수계수의 비율인 질량 흡수 효율 (mass absorption efficiency, 이하 MAE)은 MSE와 마찬가지로 황사가 유입됨에 따라 급격하게 감소하였다 (그림 9b). 황사 유입 후의 MAE는 0.06 (HD), 0.13 (WD)으로 BD 기간의 0.40에 비해 약 1/6~1/3 수준으로 감소하였다.

황사로 인한 광흡수계수 증가폭은 광산란계수에 비해 크지 않았으나, 짧은 파장에서의 광흡수계수가 긴 파장에 비해 훨씬 강한 것으로 관측되었다. 즉, 황사 기간 동안 광흡수계수는 광산란계수와 달리 파장의존도가 뚜렷하였다 (그림 7c, d). 흡수옹스트롬 지수 (450~700 nm, absorption Ångström exponent, 이하 AAE)는 황사 유입 전 1.19±0.06이었으나, 황사가 유입되면서 BD 기간에는 2.64±0.10, 이후 WD 기간에는 1.89±0.12로 황사 유입 직전에 비해 높은 값이 유지되었다. 순수한 블랙카본 (Black carbon, 이하 BC) 의 AAE는 거의 1에 가까운 반면 황사와 브라운카본 (Brown carbon, 이하 BrC) 등의 입자는 짧은 파장대에서 흡수가 강하게 일어나는 것으로 알려져 있다 (Moosmüller et al., 2011; Yang et al., 2009; Sokolik and Toon, 1999). 또한 토양에 포함된 산화철 (Iron oxides)은 짧은 파장 (자외선 부근, 청색광)의 빛을 강하게 흡수하므로 (Alfaro et al., 2004) 대기 에어로졸 중 토양 입자가 우세할 경우 AAE는 2보다 크게 평가되기도 하는데, Yang et al. (2009)에서도 중국 내 황사의 영향을 받은 사례에서 AAE가 0.6~3.2 사이로 산출된 바 있다.

지표 실지 관측 에어로졸의 SAE와 AAE를 이용한 에어로졸 유형 구분에 따르면 (Schmeisser et al., 2017) 본 연구의 BD와 황사 기간 (HD, WD)의 에어로졸은 각각 BC 우세와 황사/BC/BrC 혼합으로 분류된다. 선행 연구에서 안면도, 고산의 에어로졸은 평균적으로 BC가 우세한 형태로 분류되었는데 (Schmeisser et al., 2017), 서해상 고농도 에어로졸 역시 안면도, 고산 등에서 관측된 에어로졸과 비슷한 기원을 가질 수 있는 가능성을 보여준다 (그림 11). 다만, 사례에 따라 에어로졸 유형과 기원이 다를 수 있으며, 탄소 에어로졸의 혼합으로 분류된 만큼 서해상 탄소 에어로졸에 대한 지속적인 관측도 필요할 것으로 보인다.

Fig. 11. 
Aerosol type classification for BD (blue), HD (red), and WD (grey) period with scattering Ångström exponent (SAE) and absorption Ångström exponent (AAE). Black triangles are from NARA aircraft observation at the altitude between 450~900 m. Aerosol type classification according to Schmeisser et al. (2017) . The position of green colored ‘AMY’ denotes the average aerosol type for Anmyeon-do GAW station during 2011~2014.

실시간으로 관측된 한 시간 간격의 이온성분의 변동은 상대적인 증감을 알기 쉽도록 당량농도로 표현하였다 (그림 7e). BD 기간에 인위적 기원의 2차 오염물질인 질산염, 황산염, 암모늄의 농도가 급격하게 증가하였다. 이들 농도는 황사 유입 직전인 3월 28일 21 KST에 각각 24.4, 7.4, 9.3 µg/m³의 최댓값으로 이온성분 전체 농도 (60.1 µg/m³)의 약 68%를 차지하였으며, 황사가 유입됨에 따라 점점 감소하였다. 이와 동시에 토양에서 주로 기원하는 것으로 알려진 칼슘 이온 (non sea-salt Ca²⁺)의 농도가 증가하였는데 3월 29일 03~08 KST 사이에 5.6~6.4 µg/m³으로 가장 높았다. 총 이온 성분 중에서 칼슘 이온 (non sea-salt, Ca²⁺)이 차지하는 질량 비율은 황사 유입 전 0.5%였으나, 황사가 유입된 후에는 13~21%로 크게 증가하였다. 칼슘 이온 농도가 가장 높은 3월 29일 3~8 KST 동안 인위적 기원의 2차 오염물질 농도도 다시 증가하는데, 이때 입자크기별 부피농도 분포에서 1 µm 이하 입자의 농도가 증가하지 않은 (그림 7a) 것으로부터 이들 성분은 1 µm 이상 크기 입자로 존재했다고 추정할 수 있다. 또한, 양이온 중 칼슘의 당량농도가 암모늄의 당량농도보다 2~10배 높은 것으로 보아 대부분의 질산염이나 황산염이 칼슘과 결합한 상태였을 것으로 판단된다. 이는 산성물질의 중화 기여도인 중화인자 (neutralization factor, NF)로 설명이 가능하다. 대기 중 산성물질의 중화는 암모니아, 칼슘, 마그네슘 등이 기여하고 있고, 특히 암모니아와 칼슘에 의한 기여도가 크다고 알려져 있다 (Akpoa et al., 2015). 암모니아와 칼슘 중화인자는 BD 기간에는 각각 0.26와 0.02, HD 기간에는 각각 0.09와 0.34, WD 기간에 각각 0.12와 0.38로, 황사 영향을 받는 동안 칼슘에 의한 중화영향이 더 컸다. 즉, BD 기간에는 (NH₄)₂SO₄와 NH₄NO₃ 그리고 황사 기간 (HD와 WD)에는 CaSO₄와 Ca(NO₃)₂의 상태로 결합되었을 가능성이 높다.

3월 29일에는 기상항공기 나라호를 이용하여 서해상의 에어로졸 연직분포를 관측하였다. 나라호는 3월 29일 12:35 KST에 김포공항을 출발하여 서해상 기상1호 이동 경로 상공을 남북으로 왕복한 후 16:10 KST경 김포공항으로 복귀하였다. 기상1호 운항 경로 (35°N~37°N, 124.4°E) 상공으로 이동하면서 최북 지점 (약 37°N, 고도 5 km)에서 나선형으로 고도 450 m까지 하강하였으며 (14:07 KST), 이후 북위 35°N까지 같은 고도로 약 5분간 운항하였다. 이후, 300 m씩 상승하며 남하하다가 최남 지점 (14:56 KST)부터는 고도 4.5 km까지 상승한 후 김포공항으로 복귀하였다 (그림 12).

Fig. 12. 
The routes of the Gisang No.1 (red) and the NARA (blue) during 2021 YES-AQ campaign over the Yellow Sea. The color indicates aerosol light scattering coefficients measured onboard the Gisang No.1 and the NARA.

항공기에서 sky-OPC로 관측한 에어로졸 크기별 부피농도 분포를 살펴보면 대부분의 구간에서 조대입자 농도가 우세하게 관측되었고, 이로부터 항공기가 운항한 대부분 구간에서 황사의 영향을 받은 것으로 볼 수 있다 (그림 13a). 다만 조대입자 농도는 상대적으로 낮은 고도에서 고농도로 관측되었고, 입자크기 분포와 농도는 위도에 따른 차이를 보였다. 항공기 출발 지점인 김포공항 상공에서는 조대입자가 우세했을 뿐 아니라, 미세입자 농도도 관측 전 구간 중 가장 높았다. 김포공항을 출발하여 상승하는 구간에서 관측 고도가 2 km를 넘어가면서부터 입자 농도는 점차 감소하였고, 서해상 임무 시작 구간인 37°N, 124.4°E에서 나선 모양으로 하강함에 따라 고도 2 km부터 조대입자와 미세입자의 농도가 다시 증가하기 시작하였다. 조대입자 농도는 36.5°N, 124.4°E, 고도 0.9 km 구간에서 최대로 관측되었다 (그림 13a).

Fig. 13. 
(a) Aerosol volume size distribution according to the altitude (blue solid line indicates the mission area over the Yellow Sea, at the latitude between 35°N and 37°N and longitude of 124°24′E), (b) aerosol light scattering coefficients at 3 wavelengths (blue, green, red) and scattering Ångström exponent (light blue), and (c) aerosol light absorption coefficients at 3 wavelengths (blue, green, red) and absorption Ångström exponent (light blue) onboard the NARA aircraft on 29 March, 2021. Aircraft data are plotted as 30 second moving average. Aerosol light scattering coefficients and absorption coefficients at 550 nm measured at Anmyeon-do GAW station and onboard the Gisang No. 1 were marked with green colored open circle and open triangle, respectively.

항공기에서 관측된 광산란계수 (550 nm)는 김포공항 상공에서는 100~200 Mm^-1 사이였으나 관측고도가 상승하고 서해상에 도달할 때까지는 60 Mm^-1 이하로 관측되었다 (그림 13b). 관측 구간 중 최댓값은 545.7 Mm^-1 (30초 평균, 14:27, 36.5°N, 124.4°E, 고도 0.9 km)으로 조대입자 농도가 가장 높았던 구간과 일치한다 (그림 12, 13b). 항공기에서 관측한 광산란계수로부터 산출한 SAE는 조대입자 농도가 가장 높은 구간 (고도 0.9 km)에서 -0.067±0.13으로 광산란계수의 파장의존도가 거의 없었으며, 3.2.2절에서 기술한 바와 같이 짙은 황사의 광산란 특성을 보였다. 특히, 기상1호에서 산출된 SAE인 0.26보다 더 낮은데, 이는 SAE가 0에 가깝거나 음수로 나타나는 황사 발원지의 값과 유사하다.

광흡수계수는 출발지인 김포공항에서 최대 49.9 Mm^-1으로 가장 높았고, 서해 상공에서는 최대 20.5 Mm^-1 (3월 29일 14:28 KST)으로 관측되었다 (그림 13c). AAE의 경우 김포공항에서는 1.2~1.4인 반면, 서해 상공에서 황사의 영향을 받은 구간에서는 1.9~2.7로 더 높게 산출되었는데, 이는 sky-OPC, SP2 자료 등을 통해 설명할 수 있다. 에어로졸에 의한 빛의 흡수에서는, BC의 기여도가 가장 크기 때문에 SP2 자료로 산출한 rBC 농도와 광흡수계수의 시간 변동이 유사하다 (그림 13c). 출발지인 김포공항은 BC의 배출이 많아 rBC 농도가 1.2 µg/m³ 이상으로 관측 구간 중 가장 높았고, AAE는 순수한 BC의 값인 1에 가까웠다. 항공기가 서해상으로 진입함에 따라 rBC의 농도는 급격하게 감소하여 0.1 µg/m³ 수준으로 낮아졌다. 한편, 서해상에서 14:00~14:40 KST 사이에 rBC와 광 흡수계수의 농도가 증가하는 구간이 있는데, 이때 sky-OPC 자료에서는 조대입자와 미세입자가 모두 증가했고, rBC의 농도는 0.2 µg/m³으로 출발지인 김포공항에서 관측된 값의 1/6 이하로 낮은 수준이었다. 그림 13a에서 볼 수 있듯이 미세입자보다는 조대입자의 농도가 우세하였고, 이는 황사의 영향을 받았기 때문이며, AAE가 증가한 것도 같은 이유로 볼 수 있다. BC 이외에 BrC나, 황사 등도 빛을 흡수하므로, rBC의 농도 증가분은 크지 않음에도 불구하고 광흡수계수가 크게 증가한 원인은 고농도 황사가 관측된 구간 (고도 0.9 km)의 황사가 기여한 바가 크다고 해석된다.

항공 관측 구간 중 황사 농도가 가장 높은 구간 (14:00~14:38 KST, 고도 0.4~0.9 km)의 SAE와 AAE는 각각 0.0~0.5와 1.9~2.7이었으며, 그림 11에서 보는 바와 같이 기상1호에서 관측된 에어로졸과 같은 황사/BC/BrC 혼합형으로 분류된다. 기상1호와 나라호는 에어로졸 인렛의 절단경이 다소 차이가 있고, 광흡수계수 측정장비가 서로 다름에도 불구하고 황사의 영향을 받는 기간의 측정값이나 에어로졸 형태도 유사하게 분류되었다. 이로부터, 항공 관측 기간 동안 서해 상공에서는 최소한 고도 0.9 km 아래로는 광학적으로 같은 유형의 입자가 존재한 것으로 해석된다. 고도가 높아지면서 에어로졸의 농도는 감소하였고, 특히, 고도 1.8~2.0 km 구간에서는 에어로졸이 거의 관측되지 않았는데, 황사의 분포가 수평적으로 균질하지 않으므로, 이 자료만 가지고는 다른 위도 구간에서도 황사 영향이 없었다고 단정할 수는 없다 (그림 13). 항공기를 이용하여 단시간 동안 황사의 분포를 수평, 수직으로 모두 관측하기에는 한계가 있으므로, 황사와 같은 고농도 사례에서 가장 효율적인 비행 경로 설계에 대해 적극적으로 고민할 필요가 있다.

항공기에서 관측된 온위의 수직 감률과 습도의 연직분포가 크게 변하는 고도가 약 1.7과 1.9 km에서 관측되었다 (그림 14). 이 고도를 경계로 서로 다른 기원의 공기 덩어리가 서해상에 영향을 준 것으로 판단 되며, 이는 그림 5b의 고도별 후방궤적 (3월 29일 15 KST)에서 서해 상공 1.8 km 이하와 2.7 km 이상의 고도의 기류가 서로 달랐던 것으로 설명 가능하다. 즉, 해당 지점의 고도 0.45~1.8 km에서는 북서쪽에서 유입되는 기류의 영향을 받았고, 황사뿐 아니라 대류권 하층 공기의 영향으로 미세입자도 동시에 관측된 것으로 보이며, 그 이상의 고도에서는 조대입자가 주로 관측되었으나, 그 농도는 1.8 km 이하에 비해서 낮았다.

Fig. 14. 
Vertical distribution of potential temperature gradient (black) and relative humidity (blue) during spiral descent flight mode on 29 March, 2021.